碳化钼催化剂的研究进展
2011年02月28日 16:19 23453次浏览 来源： 中国钼业 分类： 钼
朱全力等对用于甲烷部分氧化(POM)制合成气的Mo2C催化剂进行了研究，研究结果表明，纯Mo2C催化剂颗粒较大，比表面较小，在常压下有较高的CH4转化初活性，但失活较快。不同Mo2C含量的Mo2C/Al2O3催化剂，当Mo2C含量较低时，Mo2C 颗粒较小，并且在Al2O3表面上分散性较高，但CH4转化率不太高，CO的选择性有一诱导期存在，并且在反应一段时间后，活性有所下降。Mo2C担载量过高时，碳化钼颗粒较大，反应的稳定性也较差，只有当Mo2C含量在35.4～42.50 A之间时，催化剂才具有好的CH4转化率和CO、H2选择性。
此外，高比表面的Mo2C也可以用作低温水煤气转化（WGS）反应催化剂：
低温WGS反应在燃料电池的应用上有极大的潜力，而用于低温WGS反应的Mo2C比传统的Cu-Zn催化剂有更好的活性。
2.2 制备
2.2.1 还原碳化机理
1985年Volpe和Boudart的研究中认为，高比表面积物质是MoO3通过一系列“部规整反应”(topotactic reaction)被碳化的结果。“局部规整反应”只有保持整个反应以缓慢的速度时，才能在基本上不破坏 MoO3晶相结构的条件生成高比表面的碳化钼。
然而在碳化钼制备过程中还原碳化的机理及适宜的还原碳化条件还存在争论，靳广洲等研究了氧化钼在CH4/H2气氛中的还原碳化机理。结果表明，在1 ℃/min的程序升温速率下，MoO3在CH4/H2气氛中经3段失重过程被还原碳化为Mo2C，相应的反应历程为MoO3→MoO2→MoOxCy→Mo2C，适宜的还原碳化终点温度为675℃。而当程序升温速率升至2℃/min时，MoO3在CH4/H2气氛中经2段失重过程和1段增重过程被还原碳化为Mo2C，相应的反应历程为MoO3→MoO2→Mo+MoOxCy→Mo2C，其中在第2段失重过程中有部分金属Mo的生成，但被还原为金属Mo的生成量相对较少；当程序升温速率升至5℃/min和10℃/min时，MoO3在CH4/H2气氛中的还原碳化反应历程皆为MoO3→MoO2→ MoOxCy→Mo2C，且随程序升温速率的增大，第2段失重过程中金属Mo的生成量增大，还原碳化反应的始、终点温度升高。
2.2.2 本体催化剂的合成方法
2.2.2.1 高温法
早在1933年，Pfund将钨丝加热到1 400～1 700 K，使Mo(CO)6挥发性化合物同反应器中的CH4，H2、CO/H2等气体发生反应。从而制得碳化钼。高温合成的产物比表面一般都比较小。
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